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論文

Study on the relation between the crystal structure and thermal stability of FeUO$$_{4}$$ and CrUO$$_{4}$$

秋山 大輔*; 日下 良二; 熊谷 友多; 中田 正美; 渡邉 雅之; 岡本 芳浩; 永井 崇之; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*

Journal of Nuclear Materials, 568, p.153847_1 - 153847_10, 2022/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.21(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン酸鉄,ウラン酸クロム、およびその固溶体を合成し、これらのウラン酸塩が異なる熱的安定性を示すメカニズムを研究した。熱的安定性を評価するため、ウラン酸塩試料の熱重量分析を実施した結果、ウラン酸クロムの分解温度(約1250$$^{circ}$$C)に対してウラン酸鉄は低温(約800$$^{circ}$$C)で分解するが、クロムを含む固溶体では熱分解に対する安定性が高まることが分かった。この熱的安定性と結晶構造との関係性を調べるため、エックス線結晶構造解析,エックス線吸収微細構造測定,メスバウアー分光測定,ラマン分光分析による詳細な結晶構造と物性の評価を行ったが、本研究で用いたウラン酸塩試料の間に明瞭な差異は観測されなかった。そのため、熱的安定性の違いは結晶構造に起因するものではなく、鉄とクロムとの酸化還元特性の違いによるものと推定した。クロムは3価が極めて安定であるのに対して、鉄の原子価は2価と3価を取ることができる。このため、ウラン酸鉄の場合には結晶中でウランと鉄との酸化還元反応が起こり、低温での分解反応を誘起したものと考えられる。

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:70.65(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Measurements and analyses of the ratio of $$^{238}$$U captures to $$^{235}$$U fission in low-enriched UO$$_{2}$$ tight lattices

中島 健; 赤井 昌紀; 山本 俊弘; 橋本 政男; 須崎 武則

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(11), p.1160 - 1170, 1994/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:56.56(Nuclear Science & Technology)

U-235核分裂率に対するU-238捕獲反応率比(C8/F5)を4種類の稠密格子炉心1.42S,1.00S,0.75S及び0.56Sにおいて測定した。炉心は中央部に稠密格子のテスト領域を有し、周りを通常の格子のドライバ領域が囲んでいる。テスト領域の減速材対燃料体積比はそれぞれ1.420,1.000,0.750,0.564である。測定はウラン金属泊をテスト領域中心にある燃料棒内に設置して行われた。また、1.42S炉心と0.56S炉心では、C8とF5の燃料棒内半径方向の相対反応率分布の測定も行った。測定値に対する計算を連続エネルギーモンテカルロコードVIMとJENDL-2ライブラリ及びSRACコードシステムとJENDL-2,JENDL-3ライブラリにより行った。C8/F5の計算値は実験値を過大評価しており、その差は稠密になるとともに大きくなっている。反応率とその分布の計算値を実験値と比較した結果、ウラン238の共鳴捕獲断面積が過大評価されている可能性が示された。

論文

Measurements of the modified conversion ratio by gamma-ray spectrometry of fuel rods for water-moderated UO$$_{2}$$ cores

中島 健; 赤井 昌紀; 須崎 武則

Nuclear Science and Engineering, 116, p.138 - 146, 1994/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:78.48(Nuclear Science & Technology)

修正転換比は、U-238捕獲反応率の全核分裂反応率に対する比として定義される。2種類の水減速UO$$_{2}$$炉心である1.42S(標準)炉心と0.56S(稠密格子)炉心において、この比を測定するために照射燃料のガンマ線スペクトロメトリを行った。2つの炉心の水対減速材体積比は各々1.420及び0.564である。本方法では放射化箔を用いないため、箔によって生じる中性子自己遮蔽や中性子束歪みの補正は不要となる。代わりに燃料棒によるガンマ線自己遮蔽効果のみを補正すれば良い。本方法で測定された修正転換比は、1.42S炉心で0.457,0.56S炉心では0.724であった。実験誤差は3%以内と評価された。連続エネルギーモンテカルロコードVIMとJENDL-2ライブラリによる解析は、稠密格子である0.56S炉心に対して実験値を約6%過大評価した。

報告書

高速EWS環境における臨界・遮蔽計算コードの整備

増川 史洋; 高野 誠; 井上 修*; 原 俊治*

JAERI-M 93-024, 31 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-024.pdf:0.84MB

最近のエンジニアリングワークステーション(EWS)の性能の向上は目覚しく、臨界・遮蔽解析コードを現実的な時間で実行することが可能である。本報では当研究室でよく使用される臨界・遮蔽解析コード、MAIL3,ANISN-JR,KENO-IV,ORIGEN2,CITATION,TWOTRAN,VIM,DORTを高速EWS SUN-4/2で使用可能なように移植・変換を行った際のノウハウをまとめるとともに、EWSで各コードを実行する際の使用手引きを示した。各コードの実行の際にI/Oアクセスファイルを容易に指定できるようにサブミットコマンドを作成した。

報告書

低濃縮ウラン・シリサイド燃料を用いたJRR-4炉心の燃料ウラン密度をパラメータとした核特性解析

中野 佳洋

JAERI-M 92-103, 67 Pages, 1992/07

JAERI-M-92-103.pdf:2.05MB

現在研究炉部で進められているJRR-4燃料ウラン濃縮度低減化計画において、低濃縮燃料としてウラン・シリサイド燃料を用いた場合の核特性解析を行った。解析にはSRACコードシステムを用い、燃料ミート中のウラン密度をパラメータとした計算を行い、ウラン装荷量の変化に伴う炉心性能の変化を評価した。同時に、現在JRR-4で使用している高濃縮B型燃料を用いた場合の計算を行い、低濃縮シリサイド化に伴う炉心性能の変化についても検討を行った。その結果、ウラン密度としては3.8gU/cm$$^{3}$$程度が適当であること、また照射筒での熱中性子束は数%減少することが分かった。更に、より詳細な計算手法の検討として、中性子断面積ライブラリの違いが計算結果に与える影響を評価した。また、連続エネルギーモンテカルロコードVIMによる計算を行い、SRACの結果と良く一致することを確認した。

報告書

Control rod effects on reaction rate distributions in tight pitched PuO$$_{2}$$-UO$$_{2}$$ fuel assembly

C-S.Gil*; 奥村 啓介; 石黒 幸雄

JAERI-M 91-200, 61 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-200.pdf:1.26MB

稠密格子燃料集合体において、B$$_{4}$$C制御棒の挿入・引抜きによる詳細な反応率分布のエネルギー構造に対する非均質効果を検討した。解析は、PROTEUS-LWHCR実験炉心に対応する六角燃料集合体に対して、JENDL-2ライブラリーとVIM及びSRACコードを使用して行った。反応率は、制御棒の挿入よりはむしろ、引抜きにより顕著な影響を受ける。制御棒の挿入・引抜きにより生ずる反応率の変化をスペクトルシフト、詳細群実効断面積の変化、及びそれらの高次項へと分解した。その結果、反応率の変化は主としてスペクトルシフトによることが判明した。SRACによる計算は、Pu-242に関する量を除けば、反応率及び反応率比を、VIMの計算値に較べて5%の精度で予測することが可能である。さらに精度を向上させるためには、共鳴エネルギー領域において、集合体内の非均質性を考慮して燃料の詳細群実効断面積を作成する必要がある。

論文

Effect of fuel grain size on reactivity

奥野 浩; 内藤 俶孝; 桜井 良憲*

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(10), p.958 - 960, 1991/10

核燃料施設で取扱われる粉末燃料の粒径がどの程度小さければ臨界安全評価上均質とみなしてよいかを明らかにするため、反応度が燃料粒径にどのように依存するかを調べた。粉末燃料は5wt%濃縮の二酸化ウランとした。評価条件として冠水状態を設定した。中心に球状燃料を配置した水の立方体セルの3次元無限配列を計算対象とした。水対燃料体積比は、均質系で最適減速になるように選んだ。計算には連続エネルギーモンテカルロ臨界計算コードVIMを使用した。計算の結果、中性子増倍率は燃料球直径の増加に伴い増大するが、その主因は共鳴を逃れる確率の増大にあることが明らかになった。さらに、共鳴を逃れる確率の均質系に対する増加傾向は、共鳴積分に対する燃料粒径の依存性を検討することにより説明されることが明らかになった。

報告書

JAERI contribution to the second NEACRP benchmark calculation on high conversion light water reactor lattices

奥村 啓介; 石黒 幸雄; 田中 健一*; C-J.Jeong*

JAERI-M 89-201, 150 Pages, 1989/12

JAERI-M-89-201.pdf:3.31MB

第31回NEACRP会合において、第2回高転換軽水炉格子に関するベンチマーク計算が行われることが決定された。それは、高転換軽水炉格子解析上のデータ及び計算手法に内在する炉物理上の問題点を明らかにするとともに、連続エネルギー・モンテカルロコードを使用して、決定論的手法に基づくコードに対する参照解を与えることを目的としている。新しい問題には、PROTEUS-LWHCR実験に対する解析も追加されている。原研は、VIM(モンテカルロ法)とSRAC(衝突確率法)コード及びJENDL-2ライブラリーを使用してこれに参加した。本報告書には、これらすべての計算結果がまとめられている。また、ベンチマーク問題に関連した共鳴の取り扱い及び幾何形状モデルに関する補足検討結果も示される。

論文

Sensitivity analysis of cell neutronic parameters in high-conversion light-water reactors

中野 誠*; 竹田 敏一*; 高野 秀機

Journal of Nuclear Science and Technology, 24(8), p.610 - 620, 1987/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.89(Nuclear Science & Technology)

高転換軽水炉格子特性に対する感度係数をSAINTコードを用いて計算した。高転換炉心における特色を調べるため、種々の減速材対燃料体積比およびプルトニウム富化度をもつ格子の感度を比較した。また感度の燃焼に伴う変化を計算し格子特性に対する核分裂生成物の効果を明らかにした。さらにPROTEUS炉心について、感度解析を行い、異なる格子計算法(VIMとSRAC)あるいは、断面積ライブラリー(JENDL-2とENDF/B-IV)から得られる群定数の相違が格子特性計算値に与える影響を主要な重核種について調べた

報告書

連続エネルギー・モンテカロル・コード゛VIMのベクトル化

菅沼 正之*; 樋口 健二; 浅井 清

JAERI-M 86-190, 52 Pages, 1987/01

JAERI-M-86-190.pdf:1.24MB

VIMは臨界計算のため連続エネルギ-・モンテカルロ・コ-ドである。VIMの持っている3つのランダム・ウォ-ク制御系のうちで、組合わせ幾何形状システムを使用したランダム・ウォ-ク制御系のベクトル化をFACOM VP-100で行った。ベクトル化は中性子の並列的挙動を利用して行った。複数中性子のランダム・ウォ-クを同時に管理する為に、イベント・バンク方式と呼ばれる手法を用いた。VIMコ-ドのベクトル化には二つの問題点がある。一つはベクトル化改造時に持ち込まれるオ-バ-ヘッドが大きい事で、この問題はDOル-プの構造単純化等で低減する事が出来た。もう一つの問題は中性子の吸収、体系外への漏れ等によってもたらされるベクトル長の低下である。断面積ライブラリの単一バンド化と、イベント・バンクの最適化を行なう事によって平均ベクトル長の増大につとめた。

論文

ヨウ化ニッケルの熱分解速度

中島 隼人; 清水 三郎; 小貫 薫; 池添 康正; 佐藤 章一

日本化学会誌, 8, p.1257 - 1261, 1984/00

ニッケル、ヨウ素、硫黄系熱化学水素製造プロセスに含まれる反応であるNil$$_{2}$$の熱分解反応について、熱天秤を用い速度論的な検討を行った。反応温度775K-869Kヨウ素分圧0-960PaにおけるNil$$_{2}$$ペレットの熱分解反応は表面から起り、反応初期より中期にかけて界面反応過程が律速であると考えられる。見かけの分解反応速度は、一定反応温度で一定値である正反応の速度と、ヨウ素分圧に比例する逆反応の速度の和で表わされる。この正反応の速度は、ヨウ素分圧0のときの分解反応速度であり、その温度でのヨウ化ニッケルの平衝解離圧に比例する。見かけの分解反応の活性化エネルギーは147KJ・mol$$^{-}$$$$^{1}$$と求められ平衝圧から算出した反応熱に極く近い。

論文

Measurements of O/U ratio and oxygen potential for UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{chi}$$(0≦x≦0.1)

宇賀神 光弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(3), p.228 - 236, 1983/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:85.98(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{chi}$$(0≦x≦0.1)のO/U比と酸素ポテンシャル($$Delta$$G$$_{O}$$$$_{2}$$)とを酸素センター併用の熱重量法により測定した。1000°および1200$$^{circ}$$Cの測定から以下の結果を得た。x≧0.015の領域では、本実験によるO/U比と$$Delta$$G$$_{O}$$$$_{2}$$値は従来のデータと良く一致した。0≦x≦0.015の領域では$$Delta$$G$$_{O}$$$$_{2}$$は従来の熱重量測定データより2~15kcal低く、xが減少するにつれその差異が大きくなる。1000°と1200$$^{circ}$$Cの$$Delta$$G値に逆転現象が認められた。その結果、酸素の溶解の部分エントロピーとO/U比曲線に最大値($$Delta$$S$$_{O}$$$$_{2}$$=11e.u.;O/U=2.007)が存在することがわかった。この値はMarkinらのEMF法による結果と概略一致している。

論文

The precipitation of thorium or plutonium(VI) oxalato complex ion with cobalt(III) or chromium(III) complex cation

星 三千男; 上野 馨

Radiochem.Radioanal.Lett., 29(6), p.331 - 340, 1977/06

ヘキサアンミンコバルト(III)塩化物を沈殿剤として、トリウムおよびウラン(VI)のスルフィト錯イオンの沈殿を調べた。ウラン(VI)では、オレンジ色の沈殿、〔Co(NH$$_{3}$$)$$_{6}$$$$_{4}$$〔UO$$_{2}$$-(SO$$_{3}$$)$$_{3}$$$$_{3}$$22H$$_{2}$$Oが得られた。その沈殿は電子顕微鏡写真から稜の長さが4$$mu$$mの正八面体結晶であり、X線解説分析から格子定数a=10.40$AA$のダイヤモンド型立方晶系に属することがわかった。空気中で熱分解をおこなうとコバルト(II)とウラン(VI)の硫酸塩混合物を経て、850$$^{circ}$$C以上で酸化物Co$$_{3}$$O$$_{4}$$とU$$_{3}$$O$$_{8}$$の混合物を生成する。トリウムの沈殿は一定組成を持たず、合成条件によって変化する。そのため、トリウムの沈殿はトリウムの水酸化物と塩基性亜硫酸トリウムを含むものと考えられる。

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